Монокристаллы CsI(Tl) негигроскопичны, легко поддаются механической обработке, устойчивы к воздействию ударов, вибрации и резким перепадам температуры в широких пределах, обладают высокой прозрчностью к собственному излучению. Эти достоинства позволяют им конкурировать с кристаллами NaI(Tl) при использовании в геологических и космических исследованиях.

Монокристаллы CsI(Tl) обладают высокой эффективностью регистрации гамма-квантов, поэтому находят широкое применение для детектирования и спектрометрии тяжелых заряженных частиц.